Altlay wird bereits 1075 als Filiale der Pfarrei Kirchberg erwähnt, wobei angenommen werden kann, dass der Ort noch älter ist. Nachdem nach 1317 Würrich zu einer selbständigen Pfarrei erhoben wurde, gehörte Altlay als Filiale zur Pfarrei Würrich. Als zwischen 1556 – 1559 im ganzen Amt Kirchberg die Reformation eingeführt wurde, mussten nach dem Grundsatz des Augsburger Religionsfriedens von 1555, „cuius regio eius religio“ (wessen das Land, dessen die Religion) alle Bewohner zum neuen Glauben wechseln. Erst nach dem Einbruch der Franzosen im pfälzischen Erbfolgekrieg (1688 – 1697) konnte sich Altlay von der reformierten Pfarrei Würrich lösen und eine eigene Pfarrei gründen. Die damalige Kapelle in Altlay wurde jedoch von beiden Konfessionen gemeinsam genutzt.
Im Jahr 1771 wurde an Stelle der alten Kapelle die jetzige Pfarrkirche erbaut, die bis 1809 als Simultankirche fungierte. Als sich die Reformierten weigerten, zum Wiederaufbau des 1804 abgebrannten katholischen Pfarrhauses beizutragen, sprach die französische Regierung den Katholiken den ausschließlichen Besitz der Pfarrkirche zu.
Zwischen 1986 – 1992 wurde die Pfarrkirche umfassend renoviert. Hierbei konnte ein Teil der Jugendstilfliesen gerettet werden, die jetzt die Altarinsel, sowie das Taufbecken umrahmen und teilweise im Mittelgang verlegt wurden. Ebenso wurden die Kanzel, die Eichenbänke und die Kommunionbank, die aus der Erbauerzeit der Kirche stammen, erhalten. Die ehemalige Kommunionbank dient heute als Balustrade der Empore.
2011 wurde dann ein neuer Zelebrationsaltar sowie ein Ambo und passende Sedilien aus Eifelsandstein angeschafft. Am 8. Mai 2011 fand die feierliche Konsekration des neuen Altares durch Weihbischof Peters statt.
Patronin der Pfarrei ist St. Barbara. Altlay lebte lange vom Schiefer- und Erzbergbau.